Speaker
Description
Summary
В спектральной области 25÷106 Гц методом импедансной спектроскопии измерены частотные зависимости компонент полного комплексного импеданса и исследованы релаксационные процессы в кристаллахTlSи TlS до, и после гамма облучения дозой в 25 Мрад. Показано, что после γ – облучения в кристаллахTlSи TlSeвозникает фазовый переход с переходом системы в суперионное состояние при температуре 300 К. При этом на этих же образцах не подвергнутых радиационному воздействию, переход в суперионное состояние происходит при температуре выше 400 К.Эксперименты проводились в следующей последовательности: после предварительных измерений образцы подвергались воздействию -облучения от стандартного источника излучения 60Co. Доза облучения накапливалась постепенно посредством последовательных экспозиции -воздействия довеличины 25 Мрад.
Методы импеданс спектроскопии являются наиболее доступными методами исследования электрофизических процессов протекающих на контактах металлов с ионопроводящими материалами. Нами выполнены измерения действительной и мнимой частей импеданса образцов TlSи TlSe. Полученные данные представлены в виде годографа импеданса на комплексной плоскости, которые имеют форму дуги слегка искаженной формы.
Представленные зависимости имеют вид, соответствующий параллельной эквивалентной схеме замещения. Вычислены значения частот (fmax), соответствующих максимуму Zʺ, времена релаксации (τ), частоты, соответствующие началу частотной дисперсии (fjamp), для образцов TlSи TlSe. Диаграммы, на комплексной плоскости (Zʺ‒Zʹ), полученные из измерений при 400К и после радиационного воздействия, представляют собой полуокружности для одной параллельной RC-цепочки и лучи в низкочастотной области диаграмм. Такой вид годографов импеданса измеренных при 400К и после радиационного воздействия, свидетельствует о присутствии дополнительных вкладов в проводимость, которая, по всей видимости связанна с диффузным переносом ионов таллия вблизи границы твердого электролита и электрода. Эти лучи на импеданснойдиаграмме по всей вероятности связаны с диффузным импедансом Варбурга, в основе которой лежит идея того, что в частотном диапазоне приложенного синусоидального сигнала диффузия носителей не достигает границы диффузного слоя. Ответственным за возникновение диффузного импеданса Варбурга, по всей видимости, является переход кристалла в суперионное состояние при 400 К и после радиационного воздействия.
Таким образом, импеданс Варбурга моделирует процесс, при котором подаваемое на электрохимическую ячейку синусоидальное напряжение при одной полярности приводит к диффузии мобильных ионов от электрода к диффузному слою, а при другой полярности, диффузии мобильных ионов к электроду. При этом процесс не выходит за область диффузного слоя.
В этом случае, ответственным за возникновение диффузного импеданса Варбурга являются ионы Тl+1 диффундирующие в кристаллахTlSи TlSe при 400 К и после радиационного воздействия. Переход в суперионное состояние, подтверждается измерениями температурной зависимости электрической проводимости. Таким образом, можно утверждать, что переходу в суперионное состояние способствует радиационное воздействие дозой в 25 Мрад.
Как известно, радиационное воздействие на твердое тело приводит к созданию неравновесных дефектов. При прохождении γ–излучении (в нашем случае энергия гамма кванта ~1 МэВ) через вещество происходит ослабление интенсивности пучка. При этом генерируются электроны, которые приводят к созданию дефектов в кристаллической решетке. Вклад в полное сечение рассеяния в этой области энергий гамма-квантов, является некогерентное рассеяние на электронах вещества (эффект Комптона). Эффективное сечение комптоновского рассеяния, рассчитанное на один атом пропорционально атомному номеру σʹс =Z•σc. Поскольку в кристаллах TlSи TlSeатомом с наибольшим Z является Tl, то и наиболее вероятным элементом испытывающим смещение будут атомы таллия. Следует отметить, что при энергии гамма-квантов в ~1 МэВ не достигается порог фотоядерных реакций.
